O personagem principal da série é Allen Walker, um jovem exorcista que entrou recentemente à Ordem Negra depois do treinamento com seu mestre General Cross Marian. Ao apresentar-se à organização, ele é confundido com um inimigo e é atacado por um outro exorcista, Kanda Yu. No entanto, uma vez que o erro é percebido, Lenalee Lee impede Kanda de causar mais acidentes. Uma vez dentro do quartel, Allen descobre que ele é a pessoa da profecia o "Destruidor do Tempo", que é o único que pode derrotar o Conde do Milênio. Como a série progride, Allen reúne muitos dos membros da sede da Ordem Negra, bem como aqueles em outros ramos em todo o mundo. Ele finalmente encontra um jovem aspirante a bookman chamado Lavi e seu antecessor, Bookman, que seguem Allen em suas aventuras para testemunhar e registrar os eventos. Allen também se encontra com o antagonista, o Conde do Milênio, o seu exército akuma, e a família de Noé (Noah), um grupo de humanos que ajuda o Conde do Milênio em seu plano para destruir a humanidade.
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